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上海硅酸鹽所在鈉離子電池材料設(shè)計(jì)方面取得進(jìn)展

作者:中國(guó)儲(chǔ)能網(wǎng)新聞中心 來(lái)源:中科院網(wǎng)站 發(fā)布時(shí)間:2018-09-23 瀏覽:

近日,中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所研究員劉建軍團(tuán)隊(duì)與華中科技大學(xué)教授黃云輝團(tuán)隊(duì)通過(guò)合作研究,設(shè)計(jì)有機(jī)共軛分子的三維折扇排列與過(guò)渡金屬離子配位構(gòu)建納米金屬有機(jī)框架(MOF)材料苝四甲酸鋅(Zn-PTCA),首次突破共軛碳環(huán)儲(chǔ)鈉的電化學(xué)活化,極大地提高了電極材料的儲(chǔ)鈉容量,為進(jìn)一步設(shè)計(jì)新型高比容量電極材料提供新思路。相關(guān)研究成果在Chem 雜志發(fā)表。

具有三維孔道結(jié)構(gòu)的MOF納米材料主要通過(guò)過(guò)渡金屬離子(或者納米團(tuán)簇)與有機(jī)配體自組裝而成,因具有孔道結(jié)構(gòu)易調(diào)控、比表面積高和表面官能團(tuán)豐富等特點(diǎn)在氣體吸附與分離、納米催化等方面有廣泛應(yīng)用。然而由于比容量有限,在電化學(xué)儲(chǔ)能材料應(yīng)用方面受到極大限制。以鈉離子電池材料為例,鈉離子電池中金屬有機(jī)電極材料的儲(chǔ)鈉位點(diǎn)主要集中在表面豐富的官能團(tuán)(C=O、C≡N),可通過(guò)官能團(tuán)和結(jié)構(gòu)骨架共軛環(huán)內(nèi)的單雙鍵重排機(jī)制實(shí)現(xiàn)電子穩(wěn)定存儲(chǔ)。但由于半徑較大的鈉離子很難嵌入MOF材料有機(jī)共軛骨架的層間,以及鈉離子嵌入層間對(duì)層間范德華力的破壞且與共軛碳環(huán)間較弱的作用力等原因?qū)е骡c離子很難儲(chǔ)存在有機(jī)結(jié)構(gòu)骨架共軛碳環(huán)(sp2-C)中,進(jìn)而導(dǎo)致MOF材料的可逆比容量較低。因此,活化共軛碳環(huán)儲(chǔ)鈉的電化學(xué)活性,對(duì)提高電極材料存儲(chǔ)容量至關(guān)重要,但具有較大挑戰(zhàn)性。

劉建軍團(tuán)隊(duì)結(jié)合第一性原理的計(jì)算電化學(xué)、分子動(dòng)力學(xué)模擬、電子結(jié)構(gòu)分析,研究發(fā)現(xiàn)三維折扇狀的金屬有機(jī)材料具有共軛碳環(huán)sp2-C儲(chǔ)存鈉離子的特征,實(shí)現(xiàn)共軛碳環(huán)儲(chǔ)鈉的理論設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。發(fā)現(xiàn)以穩(wěn)定的六配位過(guò)渡金屬替代鈉離子,可將層狀的苝四甲酸鈉轉(zhuǎn)變?yōu)槿S折扇狀的苝四甲酸鋅,過(guò)渡金屬配位化學(xué)鍵代替有機(jī)層間的范德華力,形成的開放式空間結(jié)構(gòu)既消除了儲(chǔ)鈉破壞范德華力的影響,又提高了Na+的遷移動(dòng)力學(xué)速率。計(jì)算電化學(xué)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)電化學(xué)表征相吻合,均證實(shí)了Zn-PTCA中Na+與官能團(tuán)-COO-、Na+與共軛碳環(huán)sp2-C的兩步嵌鈉反應(yīng),達(dá)到了357 mAh g-1的相當(dāng)高的比容量。充放電過(guò)程的原位XRD、NMR、紅外光譜表征均顯示材料在低放電壓下且多次循環(huán)后,結(jié)構(gòu)框架仍具有良好的穩(wěn)定性。

該研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、上海市材料基因組項(xiàng)目等的支持。

由Na-PTCA到Zn-PTCA的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)以及預(yù)測(cè)的儲(chǔ)鈉位點(diǎn)

鈉離子在Zn-PTCA中的嵌入位點(diǎn)(A)、嵌入電壓(B)以及遷移通道(C)

Zn-PTCA的電化學(xué)性能:充放電曲線(A)、循環(huán)性能(B)、倍率性能(C)以及CV曲線(D)

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